設(shè)計(jì)和制備多孔的催化納米材料可以提供和暴露更多的活性位點(diǎn)，最大化利用活性金屬以降低貴金屬的負(fù)載量和成本，諸如納米籠、納米框架、中空球等開放結(jié)構(gòu)的納米材料賦予催化劑較高的比表面積。催化反應(yīng)包括反應(yīng)分子的吸附、轉(zhuǎn)化與產(chǎn)物或中間產(chǎn)物的脫附，這些過程均在催化劑表面發(fā)生。基于多孔和高比表面的納米催化材料，調(diào)控催化材料的表面與近表面結(jié)構(gòu)在催化領(lǐng)域中發(fā)揮著相當(dāng)重要的作用。因此，如何設(shè)計(jì)與發(fā)展高效穩(wěn)定的陽極催化劑以實(shí)現(xiàn)催化劑的活性再生與高穩(wěn)定性來降低成本是目前甲醇燃料電池實(shí)際操作時(shí)面臨的挑戰(zhàn)之一。
近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)的俞書宏教授（點(diǎn)擊查看介紹）課題組在Energy Environ. Sci. 上展示了由單晶顆粒組成一維開孔結(jié)構(gòu)的PtCu納米管在甲醇氧化催化中的高活性與長期穩(wěn)定性。研究人員發(fā)展了一種混合溶劑法，利用表面包覆有十六胺的銅納米線為模板，成功制備了高結(jié)晶性與均一的一維PtCu納米管。混合體積比為1:1的極性溶劑與非極性溶劑既保證了銅納米線不被氧化，又有利于納米線的分散與反應(yīng)過程中的電子轉(zhuǎn)移。有趣的是，納米管由單晶的PtCu顆粒組成，顆粒之間形成連通的孔道，每個(gè)單晶顆粒均可看作沿著一維方向排列的高活性單元，在三維尺度上為甲醇分子的吸附提供了更多的高活性PtCu表面活性位點(diǎn)（圖1）。通過酸性刻蝕處理的Pt1Cu1-AA納米管表現(xiàn)出優(yōu)異的甲醇氧化性能，質(zhì)量活性與比表面活性分別達(dá)到2252 mA?mg-1與6.09 mA?cm-2，是商業(yè)化Pt/C催化劑的5.5與10.3倍（圖2）。更重要的是，Pt1Cu1-AA納米管催化劑在進(jìn)行穩(wěn)定性測試后，通過10圈循環(huán)伏安曲線掃描，質(zhì)量活性可恢復(fù)到初始值或者更佳狀態(tài)（圖3）。穩(wěn)定性測試后的納米管表現(xiàn)出更好的結(jié)晶性，同時(shí)表面發(fā)生重構(gòu)，表面Pt原子發(fā)生重排，形成表面富鉑的核殼結(jié)構(gòu)，增強(qiáng)了壓縮應(yīng)力。因此，催化劑在穩(wěn)定性測試后依然表現(xiàn)出很高的甲醇催化活性（圖4）。這種高活性再生在實(shí)際燃料電池應(yīng)用中大幅度降低了催化劑的成本，為催化劑的長期穩(wěn)定性研究提供了新思路。
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